Velkommen til vores hjemmesider!

Aktive fotosyntetiske biokompositter er blevet udviklet for at forbedre biologisk kulstofbinding.

图片Tak fordi du besøgte Nature.com.Du bruger en browserversion med begrænset CSS-understøttelse.For den bedste oplevelse anbefaler vi, at du bruger en opdateret browser (eller deaktiverer kompatibilitetstilstand i Internet Explorer).For at sikre løbende support viser vi desuden siden uden styles og JavaScript.
Viser en karrusel med tre dias på én gang.Brug knapperne Forrige og Næste til at flytte gennem tre dias ad gangen, eller brug skyderknapperne i slutningen til at flytte gennem tre dias ad gangen.
Kulstofopsamling og -lagring er afgørende for at nå målene i Paris-aftalen.Fotosyntese er naturens teknologi til at opfange kulstof.Med inspiration fra laver udviklede vi en 3D cyanobakterie fotosyntetisk biokomposit (dvs. efterlignende lav) ved hjælp af en akryl latex polymer påført en loofah svamp.Hastigheden for CO2-optagelse af biokompositten var 1,57 ± 0,08 g CO2 g-1 af biomasse d-1.Optagelseshastigheden er baseret på tør biomasse i begyndelsen af ​​forsøget og inkluderer CO2, der bruges til at dyrke ny biomasse, samt CO2 indeholdt i lagerforbindelser såsom kulhydrater.Disse optagelseshastigheder var 14-20 gange højere end gyllekontrolforanstaltninger og kunne potentielt skaleres op til at opfange 570 t CO2 t-1 biomasse pr. år-1, svarende til 5,5-8,17 × 106 hektar arealanvendelse, hvilket fjerner 8-12 GtCO2 CO2 om året.I modsætning hertil er skovbioenergi med kulstoffangst og -lagring 0,4-1,2 × 109 ha.Biokompositten forblev funktionel i 12 uger uden yderligere næringsstoffer eller vand, hvorefter forsøget blev afsluttet.Inden for menneskehedens mangesidede teknologiske holdning til at bekæmpe klimaændringer, har konstruerede og optimerede cyanobakterielle biokompositter potentialet for bæredygtig og skalerbar anvendelse for at øge CO2-fjernelsen og samtidig reducere tabet af vand, næringsstoffer og arealanvendelse.
Klimaændringer er en reel trussel mod global biodiversitet, økosystemstabilitet og mennesker.For at afbøde dens værste virkninger er der behov for koordinerede og storstilede afkulningsprogrammer, og selvfølgelig kræves der en form for direkte fjernelse af drivhusgasser fra atmosfæren.På trods af positiv dekarbonisering af elproduktion2,3 er der i øjeblikket ingen økonomisk bæredygtige teknologiske løsninger til at reducere atmosfærisk kuldioxid (CO2)4, selvom røggasfangsten skrider frem5.I stedet for skalerbare og praktiske tekniske løsninger bør folk henvende sig til naturlige ingeniører for kulstoffangst - fotosyntetiske organismer (fototrofiske organismer).Fotosyntese er naturens kulstofbindingsteknologi, men dens evne til at vende menneskeskabt kulstofberigelse på meningsfulde tidsskalaer er tvivlsom, enzymer er ineffektive, og dens evne til at implementere i passende skalaer er tvivlsom.En potentiel mulighed for fototrofi er skovrejsning, som fælder træer til bioenergi med kulstoffangst og -lagring (BECCS) som en negativ emissionsteknologi, der kan hjælpe med at reducere netto CO21-emissioner.For at nå Paris-aftalens temperaturmål på 1,5°C ved brug af BECCS som hovedmetode ville det dog kræve 0,4 til 1,2 × 109 ha, svarende til 25-75 % af den nuværende globale agerjord6.Derudover sætter usikkerheden forbundet med de globale effekter af CO2-gødskning spørgsmålstegn ved skovplantagernes potentielle samlede effektivitet7.Hvis vi skal nå de temperaturmål, der er fastsat i Paris-aftalen, skal der hvert år fjernes 100 sekunder af GtCO2 af drivhusgasser (GGR) fra atmosfæren.Det britiske Department of Research and Innovation annoncerede for nylig finansiering til fem GGR8-projekter, herunder forvaltning af tørvearealer, forbedret klippeforvitring, træplantning, biochar og flerårige afgrøder til at fodre BECCS-processen.Omkostningerne ved at fjerne mere end 130 MtCO2 fra atmosfæren om året er 10-100 US$/tCO2, 0,2-8,1 MtCO2 pr. år til genopretning af tørveområder, 52-480 US$/tCO2 og 12-27 MtCO2 pr. år til forvitring af sten , 0,4-30 USD/år.tCO2, 3,6 MtCO2/år, 1 % stigning i skovareal, 0,4-30 US$/tCO2, 6-41 MtCO2/år, biochar, 140-270 US$/tCO2, 20 –70 Mt CO2 pr. år til permanente afgrøder vha. BECCS9.
En kombination af disse tilgange kunne potentielt nå målet på 130 Mt CO2 om året, men omkostningerne ved stenforvitring og BECCS er høje, og biokul kræver, selvom det er relativt billigt og ikke-relateret til arealanvendelse, råmateriale til biokulproduktionsprocessen.tilbyder denne udvikling og nummer til at implementere andre GGR-teknologier.
I stedet for at lede efter løsninger på land, så kig efter vand, især encellede fototrofer som mikroalger og cyanobakterier10.Alger (herunder cyanobakterier) fanger cirka 50 % af verdens kuldioxid, selvom de kun tegner sig for 1 % af verdens biomasse11.Cyanobakterier er naturens originale biogeoingeniører, der lægger grundlaget for respiratorisk metabolisme og udviklingen af ​​flercellet liv gennem oxygenisk fotosyntese12.Ideen om at bruge cyanobakterier til at fange kulstof er ikke ny, men innovative metoder til fysisk placering åbner nye horisonter for disse gamle organismer.
Åbne damme og fotobioreaktorer er standardaktiver, når mikroalger og cyanobakterier bruges til industrielle formål.Disse kultursystemer anvender en suspensionskultur, hvor cellerne flyder frit i et vækstmedium14;damme og fotobioreaktorer har dog mange ulemper såsom dårlig CO2-masseoverførsel, intensiv brug af jord og vand, modtagelighed for biobegroning og høje anlægs- og driftsomkostninger15,16.Biofilm-bioreaktorer, der ikke bruger suspensionskulturer, er mere økonomiske med hensyn til vand og plads, men er i risiko for udtørringsskader, tilbøjelige til at løsne biofilm (og dermed tab af aktiv biomasse) og er lige så tilbøjelige til biobegroning17.
Nye tilgange er nødvendige for at øge CO2-optagelseshastigheden og løse de problemer, der begrænser gylle- og biofilmreaktorer.En sådan tilgang er fotosyntetiske biokompositter inspireret af lav.Lav er et kompleks af svampe og fotobionter (mikroalger og/eller cyanobakterier), der dækker cirka 12 % af jordens landareal18.Svampene giver fysisk støtte, beskyttelse og forankring af det fotobiotiske substrat, som igen forsyner svampene med kulstof (som overskydende fotosyntetiske produkter).Den foreslåede biokomposit er en "lavmimetikum", hvor en koncentreret population af cyanobakterier immobiliseres i form af en tynd biocoating på et bærersubstrat.Udover celler indeholder biocoatingen en polymermatrix, der kan erstatte svampen.Vandbaserede polymeremulsioner eller "latexer" foretrækkes, fordi de er biokompatible, holdbare, billige, nemme at håndtere og kommercielt tilgængelige19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26.
Fikseringen af ​​celler med latexpolymerer er i høj grad påvirket af latexens sammensætning og filmdannelsesprocessen.Emulsionspolymerisation er en heterogen proces, der bruges til at fremstille syntetisk gummi, klæbende belægninger, fugemasser, betonadditiver, papir- og tekstilbelægninger og latexmaling27.Det har en række fordele i forhold til andre polymerisationsmetoder, såsom høj reaktionshastighed og monomeromdannelseseffektivitet, samt let produktkontrol27,28.Valget af monomerer afhænger af de ønskede egenskaber af den resulterende polymerfilm, og for blandede monomersystemer (dvs. copolymerisationer) kan polymerens egenskaber ændres ved at vælge forskellige forhold mellem monomerer, der danner det resulterende polymermateriale.Butylacrylat og styren er blandt de mest almindelige akryllatexmonomerer og bruges her.Derudover bruges koalesceringsmidler (f.eks. Texanol) ofte til at fremme ensartet filmdannelse, hvor de kan ændre polymerlatexens egenskaber for at producere en stærk og "kontinuerlig" (sammensmeltende) coating.I vores indledende proof-of-concept-undersøgelse blev en 3D-biokomposit med stort overfladeareal og høj porøsitet fremstillet ved hjælp af en kommerciel latexmaling påført en loofah-svamp.Efter lange og kontinuerlige manipulationer (otte uger) viste biokompositten begrænset evne til at tilbageholde cyanobakterier på loofah-stilladset, fordi cellevækst svækkede latexens strukturelle integritet.I den aktuelle undersøgelse sigtede vi på at udvikle en række akryllatexpolymerer af kendt kemi til kontinuerlig brug i kulstoffangstapplikationer uden at ofre polymernedbrydning.Derved har vi demonstreret evnen til at skabe lavlignende polymermatrixelementer, der giver forbedret biologisk ydeevne og væsentligt øget mekanisk elasticitet sammenlignet med dokumenterede biokompositter.Yderligere optimering vil accelerere optagelsen af ​​biokompositter til kulstoffangst, især når de kombineres med cyanobakterier, der er metabolisk modificeret for at forbedre CO2-binding.
Ni latexer med tre polymerformuleringer (H = "hård", N = "normal", S = "blød") og tre typer Texanol (0, 4, 12 % v/v) blev testet for toksicitet og stammekorrelation.Klæbemiddel.fra to cyanobakterier.Latex-typen påvirkede signifikant S. elongatus PCC 7942 (Shirer-Ray-Hare test, latex: DF=2, H=23,157, P=<0,001) og CCAP 1479/1A (to-vejs ANOVA, latex: DF=2, F = 103,93, P = < 0,001) (fig. la).Koncentrationen af ​​texanol påvirkede ikke væksten af ​​S. elongatus PCC 7942 signifikant, kun N-latex var ikke-toksisk (Fig. 1a), og 0 N og 4 N opretholdt en vækst på henholdsvis 26% og 35% (Mann- Whitney U, 0 N vs. 4 N: W = 13,50, P = 0,245; 0 N versus kontrol: W = 25,0, P = 0,061; 4 N versus kontrol: W = 25,0, P = 0,061) og 12 N opretholdt vækst sammenlignelig til biologisk kontrol (Mann-Whitney University, 12 N vs. kontrol: W = 17,0, P = 0,885).For S. elongatus CCAP 1479/1A var både latexblanding og texanolkoncentration vigtige faktorer, og der blev observeret en signifikant interaktion mellem de to (tovejs ANOVA, latex: DF=2, F=103,93, P=<0,001, Texanol : DF=2, F=5,96, P=0,01, Latex*Texanol: DF=4, F=3,41, P=0,03).0 N og alle "bløde" latexer fremmede vækst (fig. 1a).Der er en tendens til at forbedre væksten med faldende styrensammensætning.
Toksicitet og adhæsionstest af cyanobakterier (Synechococcus elongatus PCC 7942 og CCAP 1479/1A) til latexformuleringer, forhold til glasovergangstemperatur (Tg) og beslutningsmatrix baseret på toksicitets- og adhæsionsdata.(a) Toksicitetstestning blev udført under anvendelse af separate plots af procentvis vækst af cyanobakterier normaliseret til kontrol af suspensionskulturer.Behandlinger markeret med * er væsentligt forskellige fra kontroller.(b) Cyanobakterievækstdata versus Tg-latex (gennemsnit ± SD; n = 3).(c) Det kumulative antal af cyanobakterier frigivet fra biokompositadhæsionstesten.(d) Adhæsionsdata versus Tg for latexen (middel ± StDev; n = 3).e Beslutningsmatrix baseret på toksicitets- og adhæsionsdata.Forholdet mellem styren og butylacrylat er 1:3 for "hård" (H) latex, 1:1 for "normal" (N) og 3:1 for "blød" (S).De foregående tal i latexkoden svarer til indholdet af Texanol.
I de fleste tilfælde faldt cellelevedygtigheden med stigende texanolkoncentration, men der var ingen signifikant korrelation for nogen af ​​stammerne (CCAP 1479/1A: DF = 25, r = -0,208, P = 0,299; PCC 7942: DF = 25, r = – 0,127, P = 0,527).På fig.1b viser sammenhængen mellem cellevækst og glasovergangstemperatur (Tg).Der er en stærk negativ sammenhæng mellem texanolkoncentration og Tg-værdier (H-latex: DF=7, r=-0,989, P=<0,001; N-latex: DF=7, r=-0,964, P=<0,001 S-latex: DF=7, r=-0,946, P=<0,001).Dataene viste, at den optimale Tg for vækst af S. elongatus PCC 7942 var omkring 17 °C (figur 1b), mens S. elongatus CCAP 1479/1A favoriserede Tg under 0 °C (figur 1b).Kun S. elongatus CCAP 1479/1A havde en stærk negativ korrelation mellem Tg og toksicitetsdata (DF=25, r=-0,857, P=<0,001).
Alle latexer havde god adhæsionsaffinitet, og ingen af ​​dem frigav mere end 1 % af cellerne efter 72 timer (fig. 1c).Der var ingen signifikant forskel mellem latexerne af de to stammer af S. elongatus (PCC 7942: Scheirer-Ray-Hara test, Latex*Texanol, DF=4, H=0,903; P=0,924; CCAP 1479/1A: Scheirer- Stråletest).– Haretest, latex*texanol, DF=4, H=3,277, P=0,513).Efterhånden som koncentrationen af ​​Texanol stiger, frigives flere celler (figur 1c).sammenlignet med S. elongatus PCC 7942 (DF=25, r=-0,660, P=<0,001) (figur Id).Endvidere var der ingen statistisk sammenhæng mellem Tg og celleadhæsion af de to stammer (PCC 7942: DF=25, r=0,301, P=0,127; CCAP 1479/1A: DF=25, r=0,287, P=0,147).
For begge stammer var "hårde" latexpolymerer ineffektive.Derimod klarede 4N og 12N sig bedst mod S. elongatus PCC 7942, mens 4S og 12S klarede sig bedst mod CCAP 1479/1A (fig. 1e), selvom der klart er plads til yderligere optimering af polymermatrixen.Disse polymerer er blevet brugt i semi-batch netto CO2-optagelsestest.
Fotofysiologien blev overvåget i 7 dage under anvendelse af celler suspenderet i en vandig latexsammensætning.Generelt falder både den tilsyneladende fotosyntesehastighed (PS) og det maksimale PSII kvanteudbytte (Fv/Fm) med tiden, men dette fald er ujævnt, og nogle PS-datasæt viser en bifasisk respons, hvilket tyder på en delvis respons, selvom realtidsgendannelse kortere PS-aktivitet (fig. 2a og 3b).Det bifasiske Fv/Fm-respons var mindre udtalt (figur 2b og 3b).
(a) Tilsyneladende fotosyntesehastighed (PS) og (b) maksimalt PSII kvanteudbytte (Fv/Fm) af Synechococcus elongatus PCC 7942 som svar på latexformuleringer sammenlignet med kontrolsuspensionskulturer.Forholdet mellem styren og butylacrylat er 1:3 for "hård" (H) latex, 1:1 for "normal" (N) og 3:1 for "blød" (S).De foregående tal i latexkoden svarer til indholdet af Texanol.(middel ± standardafvigelse; n = 3).
(a) Tilsyneladende fotosyntesehastighed (PS) og (b) maksimalt PSII kvanteudbytte (Fv/Fm) af Synechococcus elongatus CCAP 1479/1A som svar på latexformuleringer sammenlignet med kontrolsuspensionskulturer.Forholdet mellem styren og butylacrylat er 1:3 for "hård" (H) latex, 1:1 for "normal" (N) og 3:1 for "blød" (S).De foregående tal i latexkoden svarer til indholdet af Texanol.(middel ± standardafvigelse; n = 3).
For S. elongatus PCC 7942 påvirkede latexsammensætning og Texanolkoncentration ikke PS over tid (GLM, Latex*Texanol*Time, DF = 28, F = 1,49, P = 0,07), selvom sammensætningen var en vigtig faktor (GLM)., latex*tid, DF = 14, F = 3,14, P = <0,001) (fig. 2a).Der var ingen signifikant effekt af Texanolkoncentration over tid (GLM, Texanol*tid, DF=14, F=1,63, P=0,078).Der var en signifikant interaktion, der påvirkede Fv/Fm (GLM, Latex*Texanol*Time, DF=28, F=4,54, P=<0,001).Interaktionen mellem latexformulering og Texanolkoncentration havde en signifikant effekt på Fv/Fm (GLM, Latex*Texanol, DF=4, F=180,42, P=<0,001).Hver parameter påvirker også Fv/Fm over tid (GLM, Latex*Time, DF=14, F=9,91, P=<0,001 og Texanol*Time, DF=14, F=10,71, P=< 0,001).Latex 12H opretholdt de laveste gennemsnitlige PS- og Fv/Fm-værdier (fig. 2b), hvilket indikerer, at denne polymer er mere giftig.
PS af S. elongatus CCAP 1479/1A var signifikant forskellig (GLM, latex * Texanol * tid, DF = 28, F = 2,75, P = <0,001), med latex sammensætning snarere end Texanol koncentration (GLM, Latex* tid, DF =14, F=6,38, P=<0,001, GLM, Texanol*tid, DF=14, F=1,26, P=0,239)."Bløde" polymerer 0S og 4S opretholdt lidt højere niveauer af PS-ydeevne end kontrolsuspensioner (Mann-Whitney U, 0S versus kontroller, W = 686,0, P = 0,044, 4S versus kontroller, W = 713, P = 0,01) og opretholdt en forbedret Fv./Fm (Fig. 3a) viser mere effektiv transport til Fotosystem II.For Fv/Fm-værdier for CCAP 1479/1A-celler var der en signifikant latexforskel over tid (GLM, Latex*Texanol*Time, DF=28, F=6,00, P=<0,001) (Figur 3b).).
På fig.4 viser den gennemsnitlige PS og Fv/Fm over en 7 dages periode som en funktion af cellevækst for hver stamme.S. elongatus PCC 7942 havde ikke et klart mønster (fig. 4a og b), men CCAP 1479/1A viste et parabolsk forhold mellem PS (fig. 4c) og Fv/Fm (fig. 4d) værdier som forholdet mellem styren og butylacrylat vokser med forandring.
Forholdet mellem vækst og fotofysiologi af Synechococcus longum på latexpræparater.(a) Toksicitetsdata plottet mod tilsyneladende fotosyntesehastighed (PS), (b) maksimalt PSII kvanteudbytte (Fv/Fm) af PCC 7942. c Toksicitetsdata plottet mod PS og d Fv/Fm CCAP 1479/1A.Forholdet mellem styren og butylacrylat er 1:3 for "hård" (H) latex, 1:1 for "normal" (N) og 3:1 for "blød" (S).De foregående tal i latexkoden svarer til indholdet af Texanol.(middel ± standardafvigelse; n = 3).
Biokompositten PCC 7942 havde en begrænset effekt på celleretention med betydelig celleudvaskning i løbet af de første fire uger (figur 5).Efter den indledende fase af CO2-optagelse begyndte celler fikseret med 12 N latex at frigive CO2, og dette mønster varede mellem dag 4 og 14 (fig. 5b).Disse data stemmer overens med observationer af pigmentmisfarvning.Netto CO2-optagelsen startede igen fra dag 18. På trods af cellefrigivelse (fig. 5a) akkumulerede PCC 7942 12 N biokompositten stadig mere CO2 end kontrolsuspensionen over 28 dage, omend lidt (Mann-Whitney U-test, W = 2275,5; P = 0,066).Absorptionshastigheden af ​​CO2 af latex 12 N og 4 N er 0,51 ± 0,34 og 1,18 ± 0,29 g CO2 g-1 af biomasse d-1.Der var en statistisk signifikant forskel mellem behandlings- og tidsniveauer (Chairer-Ray-Hare test, behandling: DF=2, H=70,62, P=<0,001 tid: DF=13, H=23,63, P=0,034), men det var det ikke.der var en signifikant sammenhæng mellem behandling og tid (Chairer-Ray-Har test, tid*behandling: DF=26, H=8,70, P=0,999).
Halvbatch CO2-optagelsestest på Synechococcus elongatus PCC 7942 biokompositter ved brug af 4N og 12N latex.(a) Billeder viser cellefrigivelse og pigmentmisfarvning samt SEM-billeder af biokompositten før og efter testning.Hvide stiplede linjer angiver stederne for celleaflejring på biokompositten.(b) Kumulativ netto CO2-optagelse over en periode på fire uger."Normal" (N) latex har et forhold mellem styren og butylacrylat på 1:1.De foregående tal i latexkoden svarer til indholdet af Texanol.(middel ± standardafvigelse; n = 3).
Celleretention blev signifikant forbedret for stamme CCAP 1479/1A med 4S og 12S, selvom pigmentet langsomt ændrede farve over tid (fig. 6a).Biocomposite CCAP 1479/1A absorberer CO2 i hele 84 dage (12 uger) uden yderligere kosttilskud.SEM-analyse (fig. 6a) bekræftede den visuelle observation af løsrivelse af små celler.Til at begynde med blev cellerne indkapslet i en latexbelægning, der bibeholdt sin integritet på trods af cellevækst.CO2-optagelseshastigheden var signifikant højere end kontrolgruppen (Scheirer-Ray-Har test, behandling: DF=2; H=240,59; P=<0,001, tid: DF=42; H=112; P=<0,001 ) ( fig. 6b).12S-biokompositten opnåede den højeste CO2-optagelse (1,57 ± 0,08 g CO2 g-1 biomasse pr. dag), mens 4S-latexen var 1,13 ± 0,41 g CO2 g-1 biomasse pr. dag, men de afveg ikke signifikant (Mann-Whitney U. test, W = 1507,50; P = 0,07) og ingen signifikant interaktion mellem behandling og tid (Shirer-Rey-Hara test, tid * behandling: DF = 82; H = 10,37; P = 1,000).
Halv lot CO2-optagelsestest med Synechococcus elongatus CCAP 1479/1A biokompositter med 4N og 12N latex.(a) Billeder viser cellefrigivelse og pigmentmisfarvning samt SEM-billeder af biokompositten før og efter testning.Hvide stiplede linjer angiver stederne for celleaflejring på biokompositten.(b) Kumulativ netto CO2-optagelse over en tolvugers periode."Blød" (S) latex har et forhold mellem styren og butylacrylat på 1:1.De foregående tal i latexkoden svarer til indholdet af Texanol.(middel ± standardafvigelse; n = 3).
S. elongatus PCC 7942 (Shirer-Ray-Har test, tid*behandling: DF=4, H=3.243, P=0.518) eller biokomposit S. elongatus CCAP 1479/1A (to-ANOVA, tid*behandling: DF=8 F = 1,79, P = 0,119) (fig. S4).Biocomposite PCC 7942 havde det højeste kulhydratindhold i uge 2 (4 N = 59,4 ± 22,5 vægt%, 12 N = 67,9 ± 3,3 vægt%), mens kontrolsuspensionen havde højeste kulhydratindhold i uge 4 når (kontrol = 59,6 ± 2,84% w/w).Det totale kulhydratindhold i CCAP 1479/1A-biokompositten var sammenlignelig med kontrolsuspensionen undtagen ved starten af ​​forsøget, med nogle ændringer i 12S-latexen i uge 4. De højeste værdier for biokompositten var 51,9 ± 9,6 vægt-% for 4S og 77,1 ± 17,0 vægt% for 12S.
Vi satte os for at demonstrere designmuligheder for at forbedre den strukturelle integritet af tyndfilmslatexpolymerbelægninger som en vigtig komponent i lav-efterlignende biokompositkoncept uden at ofre biokompatibilitet eller ydeevne.Faktisk, hvis de strukturelle udfordringer forbundet med cellevækst overvindes, forventer vi betydelige præstationsforbedringer i forhold til vores eksperimentelle biokompositter, som allerede er sammenlignelige med andre cyanobakterier og mikroalger kulstoffangstsystemer.
Belægninger skal være ugiftige, holdbare, understøtte langvarig celleadhæsion og skal være porøse for at fremme effektiv CO2-masseoverførsel og O2-afgasning.Latex-type akrylpolymerer er nemme at tilberede og anvendes i vid udstrækning i maling-, tekstil- og klæbemiddelindustrien30.Vi kombinerede cyanobakterier med en vandbaseret acryllatexpolymeremulsion polymeriseret med et specifikt forhold mellem styren/butylacrylatpartikler og forskellige koncentrationer af Texanol.Styren og butylacrylat blev valgt for at kunne kontrollere de fysiske egenskaber, især belægningens elasticitet og koalescenseffektivitet (kritisk for en stærk og meget klæbende belægning), hvilket muliggør syntesen af ​​"hårde" og "bløde" partikelaggregater.Toksicitetsdata tyder på, at "hård" latex med et højt styrenindhold ikke er befordrende for cyanobakteriers overlevelse.I modsætning til butylacrylat anses styren for at være giftig for alger32,33.Cyanobakteriestammer reagerede ganske anderledes på latex, og den optimale glasovergangstemperatur (Tg) blev bestemt for S. elongatus PCC 7942, mens S. elongatus CCAP 1479/1A viste en negativ lineær sammenhæng med Tg.
Tørretemperaturen påvirker evnen til at danne en kontinuerlig ensartet latexfilm.Hvis tørretemperaturen er under Minimum Film Forming Temperature (MFFT), vil polymerlatexpartiklerne ikke smelte fuldstændigt sammen, hvilket kun resulterer i adhæsion ved partikelgrænsefladen.De resulterende film har dårlig vedhæftning og mekanisk styrke og kan endda være i pulverform29.MFFT er nært beslægtet med Tg, som kan kontrolleres ved monomersammensætning og tilsætning af koalescentmidler såsom Texanol.Tg bestemmer mange af de fysiske egenskaber af den resulterende belægning, som kan være i en gummiagtig eller glasagtig tilstand34.Ifølge Flory-Fox-ligningen35 afhænger Tg af typen af ​​monomer og den relative procentvise sammensætning.Tilsætning af koalescerende kan sænke MFFT ved intermitterende undertrykkelse af latexpartiklernes Tg, hvilket tillader filmdannelse ved lavere temperaturer, men stadig danner en hård og stærk belægning, fordi koalescensen langsomt fordamper over tid eller er blevet ekstraheret 36 .
Forøgelse af koncentrationen af ​​Texanol fremmer filmdannelse ved at blødgøre polymerpartiklerne (reducere Tg) på grund af absorption af partiklerne under tørring, hvorved styrken af ​​den sammenhængende film og celleadhæsion øges.Fordi biokompositten tørres ved omgivelsestemperatur (~18-20°C), er Tg (30 til 55°C) af den "hårde" latex højere end tørretemperaturen, hvilket betyder, at partikelsammensmeltningen muligvis ikke er optimal, hvilket resulterer i B-film, der forbliver glasagtige, dårlige mekaniske og klæbende egenskaber, begrænset elasticitet og diffusivitet30 fører i sidste ende til større celletab.Filmdannelse fra "normale" og "bløde" polymerer forekommer ved eller under Tg af polymerfilmen, og filmdannelse forbedres ved forbedret koalescens, hvilket resulterer i kontinuerlige polymerfilm med forbedrede mekaniske, kohæsive og adhæsive egenskaber.Den resulterende film vil forblive gummiagtig under CO2-opsamlingseksperimenter, fordi dens Tg er tæt på (“normal” blanding: 12 til 20 ºC) eller meget lavere (“blød” blanding: -21 til -13 °C ) til omgivelsestemperatur 30 ."Hård" latex (3,4 til 2,9 kgf mm–1) er tre gange hårdere end "normal" latex (1,0 til 0,9 kgf mm–1).Hårdheden af ​​"bløde" latexer kan ikke måles ved mikrohårdhed på grund af deres overdrevne gummiagtighed og klæbrighed ved stuetemperatur.Overfladeladning kan også påvirke adhæsionsaffiniteten, men flere data er nødvendige for at give meningsfuld information.Imidlertid tilbageholdt alle latexer effektivt cellerne og frigav mindre end 1 %.
Produktiviteten af ​​fotosyntese falder over tid.Udsættelse for polystyren fører til membranafbrydelse og oxidativ stress38,39,40,41.Fv/Fm-værdierne for S. elongatus CCAP 1479/1A udsat for 0S og 4S var næsten dobbelt så høje sammenlignet med suspensionskontrollen, hvilket er i god overensstemmelse med CO2-optagelseshastigheden for 4S biokompositten, samt med lavere gennemsnitlige PS-værdier.værdier.Højere Fv/Fm-værdier indikerer, at elektrontransport til PSII kan levere flere fotoner42, hvilket kan resultere i højere CO2-fikseringshastigheder.Det skal dog bemærkes, at fotofysiologiske data blev opnået fra celler suspenderet i vandige latexopløsninger og ikke nødvendigvis er direkte sammenlignelige med modne biokompositter.
Hvis latex skaber en barriere for lys- og/eller gasudveksling, hvilket resulterer i lys- og CO2-begrænsning, kan det forårsage cellulær stress og reducere ydeevnen, og hvis det påvirker O2-frigivelsen, fotorespiration39.Lystransmissionen af ​​de hærdede belægninger blev evalueret: "hård" latex viste et lille fald i lystransmission mellem 440 og 480 nm (forbedret til dels ved at øge koncentrationen af ​​Texanol på grund af forbedret filmkoalescens), mens "blød" og "regelmæssig ” latex viste et lille fald i lystransmission.viser intet mærkbart tab af tab.Assayene, såvel som alle inkubationer, blev udført ved lav lysintensitet (30,5 µmol m-2 s-1), så enhver fotosyntetisk aktiv stråling på grund af polymermatrixen vil blive kompenseret og kan endda være nyttig til at forhindre fotoinhibering.ved skadelige lysintensiteter.
Biokomposit CCAP 1479/1A fungerede i løbet af de 84 dages test, uden omsætning af næringsstoffer eller væsentligt tab af biomasse, hvilket er et hovedformål med undersøgelsen.Celledepigmentering kan være forbundet med en proces med chlorose som reaktion på nitrogensulting for at opnå langsigtet overlevelse (hviletilstand), hvilket kan hjælpe celler med at genoptage væksten, efter at der er opnået tilstrækkelig nitrogenakkumulering.SEM-billederne bekræftede, at cellerne forblev inde i belægningen på trods af celledeling, hvilket demonstrerede elasticiteten af ​​den "bløde" latex og viste dermed en klar fordel i forhold til den eksperimentelle version."Blød" latex indeholder omkring 70% butylacrylat (i vægt), hvilket er meget højere end den angivne koncentration for en fleksibel belægning efter tørring44.
Nettooptagelsen af ​​CO2 var signifikant højere end kontrolsuspensionens (14-20 og 3-8 gange højere for henholdsvis S. elongatus CCAP 1479/1A og PCC 7942).Tidligere brugte vi en CO2-masseoverførselsmodel til at vise, at hoveddrivkraften bag høj CO2-optagelse er en skarp CO2-koncentrationsgradient ved overfladen af ​​biokompositten31, og at biokompositydelsen kan begrænses af modstand mod masseoverførsel.Dette problem kan overvindes ved at inkorporere ikke-toksiske, ikke-filmdannende ingredienser i latexen for at øge belægningens porøsitet og permeabilitet26, men celleretention kan blive kompromitteret, da denne strategi uundgåeligt vil resultere i en svagere film20.Den kemiske sammensætning kan ændres under polymerisationen for at øge porøsiteten, hvilket er den bedste mulighed, især med hensyn til industriel produktion og skalerbarhed45.
Ydeevnen af ​​den nye biokomposit sammenlignet med nyere undersøgelser med biokompositter fra mikroalger og cyanobakterier viste fordele ved justering af cellebelastningshastigheden (tabel 1)21,46 og med længere analysetider (84 dage versus 15 timer46 og 3 uger21).
Det volumetriske indhold af kulhydrater i celler kan sammenlignes med andre undersøgelser47,48,49,50, der anvender cyanobakterier og bruges som et potentielt kriterium for kulstoffangst og -anvendelse/genvinding, såsom til BECCS-fermenteringsprocesser49,51 eller til produktion af bionedbrydelige bioplast52.Som en del af begrundelsen for denne undersøgelse antager vi, at skovrejsning, selv taget i betragtning i BECCS-konceptet om negative emissioner, ikke er et universalmiddel for klimaændringer og forbruger en alarmerende del af verdens agerjord6.Som et tankeeksperiment blev det anslået, at mellem 640 og 950 GtCO2 skulle fjernes fra atmosfæren i 2100 for at begrænse den globale temperaturstigning til 1,5°C53 (ca. 8 til 12 GtCO2 om året).At opnå dette med en bedre ydende biokomposit (574,08 ± 30,19 t CO2 t-1 biomasse pr. år-1) ville kræve volumenudvidelse fra 5,5 × 1010 til 8,2 × 1010 m3 (med sammenlignelig fotosyntetisk effektivitet), indeholdende fra 196 til 2,92 milliarder liter. polymer.Hvis det antages, at 1 m3 biokompositter optager 1 m2 landareal, vil det areal, der kræves for at absorbere den målsatte årlige samlede CO2, være mellem 5,5 og 8,17 millioner hektar, hvilket svarer til 0,18-0,27 % af egnet til jordens levetid troperne og reducere landarealet.behov for BECCS med 98-99%.Det skal bemærkes, at det teoretiske opfangningsforhold er baseret på CO2-absorptionen registreret i svagt lys.Så snart biokompositten udsættes for mere intenst naturligt lys, stiger CO2-optagelseshastigheden, hvilket reducerer arealet yderligere og vipper skalaen yderligere mod biokompositkonceptet.Implementeringen skal dog være ved ækvator for konstant baggrundslysintensitet og varighed.
Den globale effekt af CO2-gødskning, dvs. stigningen i vegetationsproduktiviteten forårsaget af øget CO2-tilgængelighed, er faldet på de fleste landområder, sandsynligvis på grund af ændringer i jordens vigtigste næringsstoffer (N og P) og vandressourcer7.Det betyder, at terrestrisk fotosyntese muligvis ikke fører til en stigning i CO2-optagelsen på trods af forhøjede CO2-koncentrationer i luften.I denne sammenhæng er det endnu mindre sandsynligt, at jordbaserede strategier for afbødning af klimaændringer, såsom BECCS, vil lykkes.Hvis dette globale fænomen bekræftes, kan vores lav-inspirerede biokomposit være et nøgleaktiv, der transformerer encellede akvatiske fotosyntetiske mikrober til "jordagenter."De fleste landplanter fikserer CO2 gennem C3-fotosyntese, mens C4-planter er mere gunstige for varmere, tørrere levesteder og er mere effektive ved højere CO254-partialtryk.Cyanobakterier tilbyder et alternativ, der kunne opveje de alarmerende forudsigelser om reduceret kuldioxideksponering i C3-anlæg.Cyanobakterier har overvundet fotorespiratoriske begrænsninger ved at udvikle en effektiv kulstofberigelsesmekanisme, hvor højere partialtryk af CO2 præsenteres og opretholdes af ribulose-1,5-bisphosphatcarboxylase/oxygenase (RuBisCo) i carboxysomer omkring.Hvis produktionen af ​​cyanobakterielle biokompositter kan øges, kan dette blive et vigtigt våben for menneskeheden i kampen mod klimaændringer.
Biokompositter (lav-efterligninger) giver klare fordele i forhold til konventionelle mikroalger og cyanobakteriesuspensionskulturer, hvilket giver højere CO2-optagelseshastigheder, minimerer forureningsrisici og lover konkurrencedygtig CO2-undgåelse.Omkostninger reducerer brugen af ​​jord, vand og næringsstoffer markant56.Denne undersøgelse demonstrerer muligheden for at udvikle og fremstille en højtydende biokompatibel latex, der, når den kombineres med en loofah-svamp som et kandidatsubstrat, kan give en effektiv og effektiv CO2-optagelse over måneders operation og samtidig holde celletab på et minimum.Biokompositter kan teoretisk fange cirka 570 t CO2 t-1 biomasse om året og kan vise sig at være vigtigere end BECCS-skovplantningsstrategier i vores reaktion på klimaændringer.Med yderligere optimering af polymersammensætningen, test ved højere lysintensiteter og kombineret med omstændelig metabolisk teknik kan naturens originale biogeoingeniører igen komme til undsætning.
Akryllatexpolymerer blev fremstillet under anvendelse af en blanding af styrenmonomerer, butylacrylat og acrylsyre, og pH blev justeret til 7 med 0,1 M natriumhydroxid (tabel 2).Styren og butylacrylat udgør hovedparten af ​​polymerkæderne, mens akrylsyre hjælper med at holde latexpartiklerne i suspension57.Latexens strukturelle egenskaber bestemmes af glasovergangstemperaturen (Tg), som styres ved at ændre forholdet mellem styren og butylacrylat, som giver henholdsvis "hårde" og "bløde" egenskaber58.En typisk acryllatexpolymer er 50:50 styren:butylacrylat 30, så i denne undersøgelse blev latex med dette forhold omtalt som "normal" latex, og latex med et højere styrenindhold blev omtalt som en latex med et lavere styrenindhold .kaldet "blød" som "hård".
En primær emulsion blev fremstillet under anvendelse af destilleret vand (174 g), natriumbicarbonat (0,5 g) og Rhodapex Ab/20 overfladeaktivt middel (30,92 g) (Solvay) for at stabilisere de 30 monomerdråber.Ved hjælp af en glassprøjte (Science Glass Engineering) med en sprøjtepumpe blev en sekundær aliquot indeholdende styren, butylacrylat og akrylsyre anført i tabel 2 tilsat dråbevis med en hastighed på 100 ml h-1 til den primære emulsion i løbet af 4 timer (Cole -Palmer, Mount Vernon, Illinois).Forbered en opløsning af polymerisationsinitiator 59 under anvendelse af dHO og ammoniumpersulfat (100 ml, 3 % w/w).
Rør opløsningen indeholdende dHO (206 g), natriumbicarbonat (1 g) og Rhodapex Ab/20 (4,42 g) ved hjælp af en overhead-omrører (Heidolph Hei-MOMENT-værdi 100) med en propel af rustfrit stål, og opvarm til 82°C i en vandkappet kar i et VWR Scientific 1137P opvarmet vandbad.En opløsning med reduceret vægt af monomer (28,21 g) og initiator (20,60 g) blev tilsat dråbevis til den kappebeklædte beholder og omrørt i 20 minutter.Bland kraftigt den resterende monomer (150 ml h-1) og initiator (27 ml h-1) opløsninger for at holde partiklerne i suspension, indtil de tilsættes vandkappen i løbet af 5 timer ved hjælp af henholdsvis 10 ml sprøjter og 100 ml i en beholder .afsluttes med en sprøjtepumpe.Omrørerhastigheden blev øget på grund af stigningen i opslæmningsvolumen for at sikre opslæmningsretention.Efter tilsætning af initiatoren og emulsionen blev reaktionstemperaturen hævet til 85°C, omrørt godt ved 450 rpm i 30 minutter og derefter afkølet til 65°C.Efter afkøling blev to fortrængningsopløsninger tilsat til latexen: tert-butylhydroperoxid (t-BHP) (70 % i vand) (5 g, 14 vægt-%) og isoascorbinsyre (5 g, 10 vægt-%)..Tilsæt t-BHP dråbe for dråbe og lad stå i 20 minutter.Erythorbinsyre blev derefter tilsat med en hastighed på 4 ml/time fra en 10 ml sprøjte under anvendelse af en sprøjtepumpe.Latexopløsningen blev derefter afkølet til stuetemperatur og justeret til pH 7 med 0,1 M natriumhydroxid.
2,2,4-Trimethyl-1,3-pentandiol monoisobutyrat (Texanol) – lav toksicitet biologisk nedbrydeligt sammensmeltning til latexmaling 37,60 – blev tilsat med en sprøjte og pumpe i tre volumener (0, 4, 12 % v/v) som koalesceringsmiddel for latexblandinger for at lette filmdannelse under tørring37.Latextørstofprocenten blev bestemt ved at placere 100 µl af hver polymer i forvejede aluminiumsfoliehætter og tørre i en ovn ved 100°C i 24 timer.
Til lystransmission blev hver latexblanding påført et objektglas under anvendelse af en dråbeterning af rustfrit stål kalibreret til at producere 100 µm film og tørret ved 20°C i 48 timer.Lystransmission (fokuseret på fotosyntetisk aktiv stråling, λ 400–700 nm) blev målt på et ILT950 SpectriLight spektroradiometer med en sensor i en afstand på 35 cm fra et 30 W lysstofrør (Sylvania Luxline Plus, n = 6) – hvor lyset kilden var cyanobakterier og organismer Kompositmaterialer er bevaret.SpectrILight III softwareversion 3.5 blev brugt til at optage belysningsstyrke og transmission i λ 400-700 nm61 området.Alle prøver blev placeret oven på sensoren, og ubelagte objektglas blev brugt som kontroller.
Latexprøver blev tilsat til en silikonebageskål og fik lov til at tørre i 24 timer, før de blev testet for hårdhed.Placer den tørrede latexprøve på en stålhætte under et x10 mikroskop.Efter fokusering blev prøverne vurderet på en Buehler Micromet II mikrohårdhedstester.Prøven blev udsat for en kraft på 100 til 200 gram, og belastningstiden blev sat til 7 sekunder for at skabe en diamantbule i prøven.Printet blev analyseret ved hjælp af et Bruker Alicona × 10 mikroskopobjektiv med yderligere formmålingssoftware.Vickers hårdhedsformlen (ligning 1) blev brugt til at beregne hårdheden af ​​hver latex, hvor HV er Vickers tal, F er den påførte kraft, og d er gennemsnittet af indrykningsdiagonalerne beregnet ud fra højden og bredden af ​​latexen.indrykningsværdi."Blød" latex kan ikke måles på grund af vedhæftning og stræk under indrykningstesten.
For at bestemme glasovergangstemperaturen (Tg) af latexsammensætningen blev polymerprøver anbragt i silicagelskåle, tørret i 24 timer, vejet til 0,005 g og anbragt i prøveskåle.Skålen blev lukket og anbragt i et differentielt scanningskolorimeter (PerkinElmer DSC 8500, Intercooler II, Pyris dataanalysesoftware)62.Varmeflowmetoden bruges til at placere referencekopper og prøvekopper i samme ovn med en indbygget temperatursonde til at måle temperaturen.I alt to ramper blev brugt til at skabe en konsistent kurve.Prøvemetoden blev gentagne gange hævet fra -20°C til 180°C med en hastighed på 20°C pr. minut.Hvert start- og slutpunkt gemmes i 1 minut for at tage højde for temperaturforsinkelse.
For at evaluere biokomposittens evne til at absorbere CO2, blev prøver forberedt og testet på samme måde som i vores tidligere undersøgelse31.Den tørrede og autoklaverede vaskeklud blev skåret i strimler på ca. 1 x 1 x 5 cm og vejet.Påfør 600 µl af de to mest effektive biocoatings af hver cyanobakteriestamme til den ene ende af hver loofah-strimmel, der dækker ca. 1 × 1 × 3 cm, og tør i mørke ved 20°C i 24 timer.På grund af den makroporøse struktur af loofahen var noget af formlen spildt, så cellebelastningseffektiviteten var ikke 100 %.For at overvinde dette problem blev vægten af ​​det tørre præparat på loofahen bestemt og normaliseret til det tørre referencepræparat.Abiotiske kontroller bestående af loofah, latex og sterilt næringsmedium blev fremstillet på lignende måde.
For at udføre en halv-batch CO2-optagelsestest placeres biokompositten (n = 3) i et 50 ml glasrør, således at den ene ende af biokompositten (uden biocoatingen) er i kontakt med 5 ml vækstmedium, hvilket tillader næringsstoffet at transporteres ved kapillærvirkning..Flasken er forseglet med en butylgummikork med en diameter på 20 mm og krympet med en sølvfarvet aluminiumshætte.Når den er forseglet, injiceres 45 ml 5 % CO2/luft med en steril nål fastgjort til en gastæt sprøjte.Celletætheden af ​​kontrolsuspensionen (n = 3) var ækvivalent med cellebelastningen af ​​biokompositten i næringsmediet.Testene blev udført ved 18 ± 2 °C med en fotoperiode på 16:8 og en fotoperiode på 30,5 µmol m-2 s-1.Head space blev fjernet hver anden dag med en gastæt sprøjte og analyseret med en CO2 meter med infrarød absorption GEOTech G100 for at bestemme procentdelen af ​​CO2 absorberet.Tilsæt en tilsvarende mængde CO2-gasblanding.
% CO2 Fix beregnes som følger: % CO2 Fix = 5 % (v/v) – skriv %CO2 (ligning 2) hvor P = tryk, V = volumen, T = temperatur og R = idealgaskonstant.
Rapporterede CO2-optagelseshastigheder for kontrolsuspensioner af cyanobakterier og biokompositter blev normaliseret til ikke-biologiske kontroller.Den funktionelle enhed for g biomasse er mængden af ​​tør biomasse, der er immobiliseret på vaskekluden.Det bestemmes ved at veje luffeprøver før og efter cellefiksering.Regnskab for cellebelastningsmasse (biomasseækvivalent) ved individuelt at veje præparaterne før og efter tørring og ved at beregne tætheden af ​​cellepræparatet (ligning 3).Cellepræparater antages at være homogene under fiksering.
Minitab 18 og Microsoft Excel med RealStatistics-tilføjelsen blev brugt til statistisk analyse.Normalitet blev testet ved hjælp af Anderson-Darling-testen, og varianslighed blev testet ved hjælp af Levene-testen.Data, der opfylder disse antagelser, blev analyseret ved hjælp af to-vejs variansanalyse (ANOVA) med Tukeys test som post hoc analyse.Tovejsdata, der ikke opfyldte antagelserne om normalitet og lige varians, blev analyseret ved hjælp af Shirer-Ray-Hara-testen og derefter Mann-Whitney U-testen for at bestemme signifikans mellem behandlinger.Generaliserede lineære blandede (GLM) modeller blev brugt til ikke-normale data med tre faktorer, hvor dataene blev transformeret ved hjælp af Johnson transform63.Momentkorrelationer af Pearson-produkter blev udført for at evaluere sammenhængen mellem Texanol-koncentration, glasovergangstemperatur og latextoksicitet og adhæsionsdata.


Indlægstid: Jan-05-2023